499 v. Chr. kam Aristagoras, der Tyrann von Milet, nach Sparta, um König Kleomenes bei der ionischen Revolte gegen Persien um Hilfe zu bitten. Aristagoras überredete Cleomenes fast zu helfen und versprach eine leichte Eroberung Persiens und seiner Reichtümer, aber Cleomenes schickte ihn weg, als er von der langen Entfernung zum Herzen Persiens erfuhr. Aristagoras versuchte ihn zu bestechen, indem er Silber anbot. Cleomenes lehnte ab, also begann Aristagoras ihm immer mehr anzubieten. Laut Herodot, als Aristagoras Cleomenes 50 Talente Silber anbot, warnte ihn Cleomenes ‚junge Tochter Gorgo davor, einem Mann zu vertrauen, der drohte, ihn zu korrumpieren.
Um 494 v. Chr. fiel Kleomenes ein und besiegte Argos in der Schlacht von Sepeia. Während der Schlacht, als der spartanische Herold den Lacedemonianern etwas ankündigte, taten die Argives das. Cleomenes nahm an, dass die Argives taten, was auch immer der Herold der Lacedemonians verkündete, also nutzte er dies, indem er den Lacedemonians sagte, sie sollten die Argives angreifen, sobald der Herold verkündete, dass sie Frühstück bekommen würden. Cleomenes hatte Recht, dass die Argives aufgrund der Ankündigung des Herolds Frühstück bekommen würden, also massakrierte seine Armee die unbewaffneten feindlichen Streitkräfte, während sie aßen. Er tötete die sich zurückziehende Kraft, Herodot sagt 6000 (wahrscheinlich eine Übertreibung), indem er sie in einem heiligen Hain von Argus verbrannte.
Kleomenes schickte den Großteil seines Heeres zurück nach Sparta und brachte tausend Mann zum Tempel der Hera, um ein Opfer zu bringen. Der Priester verbot ihm und sagte, dass Fremde keine Opfer bringen durften. Kleomenes befahl den Heloten, den Priester zu geißeln, und brachte das Opfer trotzdem.
Argos würde nach diesem Angriff jahrzehntelang ein erbitterter Feind Spartas bleiben. Es ist nicht klar, warum der Angriff auf Argos stattfand. Es könnte das Ergebnis von Spartas Besorgnis über Argos und die pro-persischen Tendenzen der Stadt gewesen sein, oder aufgrund der Nähe von Argos zu den Spartanern und damit eine wachsende Bedrohung für die Sicherheit des spartanischen Staates.
Als die Perser 493 v. Chr. in Griechenland einmarschierten, nachdem sie den ionischen Aufstand niedergeschlagen hatten, unterwarfen sich viele Stadtstaaten ihnen schnell aus Angst vor einem Handelsverlust. Zu diesen Staaten gehörte Ägina, so dass Kleomenes 491 v. Chr. versuchte, die wichtigsten Kollaborateure dort zu verhaften. Die Bürger Äginas wollten nicht mit ihm kooperieren, und der eurypontidische spartanische König Demaratus versuchte, seine Bemühungen zu untergraben. Kleomenes stürzte Demaratus, nachdem er zuerst das Orakel in Delphi bestochen hatte, um zu verkünden, dass dies der göttliche Wille war, und ersetzte ihn durch Leotychides. Die beiden Könige eroberten erfolgreich die persischen Kollaborateure in Ägina.