år 499 f.Kr. kom Aristagoras, tyrannen i Miletus, till Sparta för att begära hjälp från kung Kleomenes med det joniska upproret mot Persien. Aristagoras övertalade nästan Cleomenes att hjälpa och lovade en enkel erövring av Persien och dess rikedomar, men Cleomenes skickade honom bort när han fick veta om det långa avståndet till Persiens hjärta. Aristagoras försökte muta honom genom att erbjuda silver. Cleomenes avböjde, så Aristagoras började erbjuda honom mer och mer. Enligt Herodotus, när Aristagoras erbjöd Cleomenes 50 talanger silver, varnade Cleomenes unga dotter Gorgo honom att inte lita på en man som hotade att korrumpera honom.
omkring 494 f.Kr. invaderade och besegrade Cleomenes Argos vid Slaget vid Sepeia. Under striden, när Spartan herald tillkännagav något för Lacedemonians, gjorde Argives den saken. Kleomenes antas att Argives gjorde vad herald of Lacedemonians proklamerade, så han utnyttjade detta genom att tala om Lacedemonians att attackera Argives när Härolden proklamerade att de skulle få frukost. Cleomenes var korrekt att Argives skulle få frukost baserat på Häroldens tillkännagivande, så hans arm massakrerade de obeväpnade fiendens styrkor medan de åt. Han dödade den retirerande kraften, säger Herodotus 6000 (förmodligen en överdrift), genom att bränna dem till döds i en helig lund av Argus.
Kleomenes skickade majoriteten av sin här tillbaka till Sparta och tog tusen män till Heras tempel för att offra. Prästen förbjöd honom och sa att främlingar inte fick offra. Cleomenes beordrade heloterna att gissla prästen och gjorde offret ändå.
Argos skulle förbli en bitter fiende till Sparta i årtionden efter denna attack. Det är inte klart varför attacken på Argos ägde rum. Det kan ha varit resultatet av Spartas oro över Argos och stadens Pro-persiska tendenser, eller på grund av närheten till Argos till spartanerna och därmed vara ett växande hot mot den spartanska statens säkerhet.
när perserna invaderade Grekland efter att ha lagt ner det joniska upproret 493 f.Kr., lämnade många stadstater snabbt till dem som fruktade en förlust av handel. Bland dessa stater var Aegina, så i 491 f.Kr. försökte Cleomenes arrestera de stora medarbetarna där. Medborgarna i Aegina skulle inte samarbeta med honom och Eurypontid spartansk kung, demaratus försökte undergräva hans ansträngningar. Cleomenes störtade Demaratus, efter att ha mutat Oraklet i Delphi för att meddela att detta var den gudomliga viljan och ersatte honom med Leotychides. De två kungarna fångade framgångsrikt de persiska medarbetarna i Aegina.