peroxid de clor (Cl2O2) și izomerii săi: structuri, spectroscopie,formare și termochimie

rezumat

raportăm calcule ab initio ale structurilor moleculare ale diferiților izomeri Cl2O2, stări de tranziție, frecvențe vibraționale și energii de excitație verticală, precum și energiile relative ale izomerilor Cl2O2 în raport cu canalele de disociere 2clo, ClOO + Cl și OClO + Cl folosind până la nivelul teoretic CCSD(t)/aug-cc-pVQZ. Cea mai bună estimare teoretică pentru numărul undei de disociere D0 a clorului-peroxid, diclorură-dioxid ClOOCl în raport cu 2ClO este de 6825 cm−1 (inclusiv corecția energetică armonică în punctul zero), comparativ cu estimările experimentale recente în intervalul 5700-7000 cm-1, favorizând astfel valorile mai mari. Structura clorului clorit ClOClO se dovedește a fi slab legată de 3400 cm−1 cu privire la 2clo. Clorura de clor, peroxidul de clor ClClO2 se observă a fi stabilizat în raport cu peroxidul de clor ClOOCl atunci când se utilizează seturi de baze mari cu funcții difuze și se estimează că ClClO2 este cu aproximativ hc 700 cm−1 mai mic în energie decât ClOOCl (inclusiv corecția energetică armonică la punctul zero). Cu toate acestea, se presupune că ClClO2 nu este semnificativ pentru auto-reacția ClO din cauza barierei ridicate în calea asocierii. Izomerizările par, de asemenea, improbabile în condiții stratosferice, deoarece stările de tranziție optimizate la nivelul teoriei CCSD/aug-cc-pVTZ se găsesc ridicate deasupra reactanților. De asemenea, discutăm despre relația cu cercetările recente privind încălcarea parității și tunelarea stereomutației în această moleculă.

Lasă un răspuns

Adresa ta de email nu va fi publicată.